GB 18352.6-2016

08 2 移动源颗粒物数量检测仪计量校准规范(征求意见稿) 编制说明一、任务来源及编制过程汽车尾气排放是PM2.5 的最主要来源之一,因此提高车辆污染物排放控制水平、降低单车的污染排放量成为治理大气颗粒污染物的主要途径和方法之一。针对该目标,我国先后颁布了“GB18352.6-2016 轻型汽车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段)”和“GB17691-2018 重型柴油车污染物排放限值及测量方法 (中国第六阶段)”。在上述两个“国六排放”标准中严格提出了颗粒数量(PN) 的测量和限值要求。鉴于上述原因,各汽车制造厂和汽车检测机构纷纷购置移动源排放颗粒数量浓度检测仪(以下简称PN 检测仪)并建立相应的检测能力,用于发动机、整车的颗粒数量浓度排放性能评价和颗粒物捕获系统过滤性能评价等, 为车辆及配件的技术升级提供技术指导。PN 检测仪是一个较为复杂的测试系统, 主要包括:颗粒物取样探头(PSP)、颗粒物传输管(PTT)、取样预分级器(PCF)、 挥发粒子去除器(VPR)、颗粒物测量传感部件等。按照其工作方式可分为台架式和便携式(PEMS)两种,按照测量原理可分为凝结核粒子计数法和扩散荷电法两种。为保证PN 测量数据的可靠性,在上述两个国六标准中对所用PN 测量仪的计量性能进行了明确规定,如:不同粒径范围的计数效率、颗粒浓度衰减系数、测量线性、挥发性颗粒物的去除效率、稀释比准确性等。但是由于国内缺乏相应的计量标准,使得上述核心计量性能无法校准和得到有效确认,用户只能将仪器每年送交仪器厂家进行维护和性能确认,但校准结果的可靠性及溯源性无法得到有效保证,且价格昂贵。 中国计量科学研究院于2021 年提出制定移动源排放颗粒数量浓度检测仪计量校准规范的建议,经全国法制计量技术委员会审议上报市场监督管理总局, 2021 年得到批复(市监计量发【2021】50 号)并下达了制订任务,要求于2022 年四季度完成报批。 中国计量科学研究院于2021年1 月成立规程编制组,经过多次讨论和实验, 于2021 年4 月形成“移动源排放颗粒数量浓度检测仪(草案稿)”。之后,编制组分别与国内外厂家、计量机构人员沟通对规范草稿进行了完善,并于2022 年 8 月形成“移动源排放颗粒数量浓度检测仪(征求意见稿)”。 3 二、主要编制单位的已有工作基础 2.1 中国计量科学研究院中国计量科学研究院长期开展气溶胶中颗粒数量浓度的计量学研究,通过高精度气溶胶静电计和fA 级电流校准技术研究使得颗粒数量浓度的测量结果溯源至电流标准。2017 年,中国计量科学研究院参加了国际计量局BIPM/物质的量咨询委员会CCQM 组织的气溶胶中颗粒数量浓度和电荷密度的国际比对 (CCQM K-150),并获得等效度,测量范围及测量不确定度水平与国外先进实验室相当。与此同时,中国计量科学研究院在(15~1000)nm 范围内研制得到了系列粒度标准物质,通过参与国际比对、与欧盟标准物质联合定值等方式验收测量能力的可靠性。 中国计量科学研究院于2017 年建立了凝结核粒子计数器的国家计量标准 (2017 国量标计证字第321 号),首次建立了我国气溶胶中颗粒数量浓度的量值溯源和传递标准。通过凝结核粒子计数器国家计量校准规范(JJF1562-2016)、 气溶胶粒径谱仪校准规范(JJF1864-2020)、法拉第杯气溶胶静电计校准规范(已报批)、气溶胶稀释器(已报批)等技术规范的制订,逐步完善了我国颗粒数量浓度的量值溯源体系。拥有凝结核粒子计数器、气溶胶电迁移粒径谱仪、气溶胶静电计、高精度气溶胶静电计、气溶胶发生装置等,研究人员在气溶胶测量及研究领域具有丰富的经验。 为满足移动源排放颗粒数量浓度检测仪的校准需求,与中国环境科学研究院合作,制订了中国计量科学研究院的“移动源排放颗粒物数量分析仪”的校准方法。该校准方法得到领域专家和用户的一致认可。在该规范的制订中前后两次召开了测量及校准技术研讨会,为本校准规范的制订奠定良好的技术基础。为满足用户的校准需求,2021 年10 月,中国计量科学研究院与中国环境科学研究院联合制订了中国计量科学研究院的自编校准方法,且该校准能力通过CNAS 的认可。 2.2 中国环境科学研究院中国环境科学研究院机动车排污监控中心是专门致力于机动车环保领域专业研究的国家级机构,1997 年由原国家环保局批准成立,隶属于中国环境科学研究院。 4 在移动源环境管理标准研究方面,中国环境科学研究院机动车中心多年来主持制定新车排放标准、在用车环保检验标准、汽车遥测法等多项重要的机动车排放检验标准。其中,《轻型汽车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段)》 国家标准打破了中国机动车标准照搬欧盟标准的技术路线,实现了机动车标准的 “中国造”。《在用柴油车排气污染物测量方法及技术要求(遥感检测法)》和 《机动车遥感监测平台联网规范》实现了路上在用柴油车的快速检测。基于全过程管理的《机动车污染防治技术政策》已经颁布实施。目前围绕柴油货车攻坚战重点工作,机动车中心也在加快推进《加油站大气污染物排放标准》修订、《重型车远程排放监控技术规范》、《机动车排放检验规范》等移动源标准制订工作。 移动源检测校准硬件开发方面,中国环境科学研究院依托国家环境保护机动车污染控制与模拟重点实验室建立了移动源排放颗粒物数量(PN)检测校准试验平台,用于测量移动源排放气体中台架式和便携式颗粒物数量分析仪的检测校准, 量值可溯源至国家计量标准,达到国内领先、国际先进水平。与中科院合肥研究院合作完成了微电流计应用于法拉第杯气溶胶静电计,通过设计电荷量采集接口, 实现亚飞安级的气溶胶带电量测量,用于移动源颗粒物的测量校准;机动车排放颗粒物数浓度(PN)检测仪,机动车排放颗粒物数浓度监测仪中的应用测试与评价,实现了面向国VI 标准的机动车排放PN 的直采测量与示范应用。同时,开发了第一套具有自主知识产权的中国机动车排放因子模型(CVEM 模型),建成全国最完善的移动源排放系数和排放总量数据库,开发了针对柴油车和油品的环保监管技术及移动式油品环保指标监测车。 三、国内外PN 检测仪的技术现状 PN 测量仪是一个较为复杂的测试系统,主要包括:颗粒物取样探头(PSP)、 颗粒物传输管(PTT)、取样预分级器(PCF)、挥发粒子去除器(VPR)、颗粒物测量传感部件等。按照其工作方式可分为台架式和便携式(PEMS)两种,按照测量原理可分为凝结核粒子计数法和扩散荷电法两种。为保证测量结果的可靠性,在国内外的相关标准中对PN 检测仪的技术指标进行了明确的规定和要求。 如在国家强制标准(GB18352.6-2016 )和欧洲法规的((EC)No692/2008、 (EC)No715/2007)中对PN 检测仪不同粒径范围的计数效率、颗粒浓度衰减系数、 5 测量线性、挥发性颗粒物的去除效率等指标和校准方法做出了规定。 作为最重要的一项指标,不同粒径范围的计数效率(数量浓度)一直列在 EMPIR( European Metrology Programme for Innovation and Research)计划中, 且在EMPIR 资助下成立了AEROMET(Aerosol Metrology for Atmospheric Science and Air Quality)联合研究计划。在该研究计划中颗粒粒径和数量浓度测量仪器校准列为重点发展目标之一。经过多年的发展,欧盟建立了以国家计量院(NMIs) 为源头的量值溯源体系,可实现对仪器计数效率等性能的准确校准,详见图1。 在该溯源体系中,NPL/PTB/METAS/MIKES 等国家计量院依据ISO27891(2005) 等标准,开展对凝结核粒子计数器、PN 测量仪的校准。为验证校准结果的可靠性,在2012 年和2017 年,英国国家物理实验室NPL 和德国计量实验室PTB 联合组织了气溶胶中颗粒数量浓度测量的区域和国际比对。 图1 欧盟的PN 测量仪量值溯源体系框图移动源颗粒物数量浓度检测仪的国外生产厂家很多,主要有:日本HORIBA 公司、奥地利AVL 公司、美国Sensors 公司,相关配件的主要供应商为德国GRIMM 公司、美国TSI 等公司。目前,中科院安徽光机所、北京航空航天大学也在开展相关设备的研发。 四、制定规范主要的参考资料和依据制定本规范的主要参考资料主要有: JJF 1562-2016 凝结核粒子计数器校准规范 GB 18352.6-2016 轻型汽车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段) 6 GB 17691-2018 重型柴油车污染物排放限值及测量方法(中国第六阶段) HJ 1014-2020 非道路柴油移动机械污染物排放控制技术要求 ISO 15900-2009 粒度分析-气溶胶颗粒的差分电迁移分析(Determination of particle size distribution-Differential electrical mobility analysis for aerosol particles) 进行不确定度评定的主要技术依据有: JJF1059.1-2012 测量不确定度评定与表示五、规范的主要内容本规程为了使PN 检测仪对社会出具准确、可靠、有效的数据,满足各行业领域的检测需求并对仪器的计量性能进行较为全面的评价,规范起草小组对仪器的主要性能的技术指标进行统一、合理、符合实际的规定。校准项目主要有以下几项:零点、流量示值误差、颗粒计数效率、颗粒计数线性、计数重复性、挥发性颗粒物的去除效率、颗粒浓度衰减系数等主要性能的校准方法和各项指标的要求、校准结果的判定等做了统一的规定,同时对校准条件、校准仪器设备等也做了统一的要求。 5.1 零点所谓仪器“零点”是指在测量洁净空气时仪器产生的计数响应。主要由仪器电器元件噪音或背景等因素产生。在GB 18352.6-2016 的C.1.2.11 中对仪器泄漏检查和零点检查的方法进行详细规定,在DA.3.6 中对PEMS 分析仪的零点检查方法进行了规定。 C.1.2.11 中零点检查的方法为:将高效空气过滤器(至少满足EN1822 规定的H13 或相应的等级)安装在整个粒子取样系统的进口处时,粒子计数器显示的测量值应≤0.2 个/cm3。移除此过滤器改用环境空气后,粒子计数器显示的测量值应至少增加到100 个/cm3;再次安装高效空气过滤器,则测量值应返回到 ≤0.2 个/cm3。 DA.3.6 和DA.5.2 中零点检查方法为:可通过在取样探头的入口或者取样管的入口对高效过滤的环境空气进行取样的方法确定。零点取样信号的记录频率至少应当为1.0Hz,时间持续2min 并取其平均值作为结果。最终浓度(注:应是指作为结果的平均值)应在生产厂规定的范围内,但不得超过5000 个/cm3。 本校准规范中,基本采用了与GB 18352.6-2016 中相同的技术要求,即对台 7 架式仪器,零点应≤0.2 个/cm3,而对于便携式仪器,零点应≤5000 个/cm3。但是对于校准方法,则对GB 18352.6-2016 中的方法进行如下改进: 1)国标C.1.2.11 中的方法要求分别对过滤后环境空气、环境空气、过滤后环境空气进行测量,且规定对环境控制进行测量时,浓度应≥100 个/cm3。此校准过程实则是对仪器的交叉污染进行判定,而并非是零点的考察。因此,在本校准规范中,要求只对过滤后的环境空气进行测量,并根据测量结果进行判定。 2)国标C.1.2.11 中未对测量周期进行规定,在DA.3.6 和DA.5.2 中规定 PEMS 的零点检查时间应持续2min。本校准规范中,为减少偶然误差的干扰,对测量时间进行了统一规定,要求记录共计10min 的零点测量数据